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浙大李昌治团队Angew:基于不对称氯取代的非稠环电子受体构建高效稳定有机太阳电池

发表时间:2023-01-11 10:34作者:知研光电材料来源:公众号【有机光电前沿】网址:https://mp.weixin.qq.com/s/ntHtICL9TKfIWs284f4zlQ

导语:近年来,有机太阳电池(OSCs)发展迅速并实现了19%以上的能量转换效率(PCE)。进一步,OSCs的实用化发展仍然面临着关键挑战——即如何实现高效率、长寿命和低成本的光伏材料和太阳电池器件。


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1.前言回顾


近年来,有机太阳电池(OSCs)发展迅速并实现了19%以上的能量转换效率(PCE)。进一步,OSCs的实用化发展仍然面临着关键挑战——即如何实现高效率、长寿命和低成本的光伏材料和太阳电池器件。通常高效率稠环电子受体(FREAs)的构筑需经过多步化学反应稠合共轭骨架,往往具有高的合成复杂度和制备成本。因此,针对如何发展高性能低成本光伏材料,领域探索发展了一类非稠环电子受体(NFREAs),其利用非共价键作为芳香单元之间的构象锁,在保持分子主链平面性和刚性的同时,避免了稠环反应从而简化了合成路线,例如基于噻吩-苯环-噻吩骨架的全非稠环受体PTIC【1】和PTB4Cl【2】等。最近,薄志山教授与侯剑辉研究员等团队工作中揭示了大位阻芳基侧链引入到全非稠环受体分子中,例如A4T-16【3】与2BTh-2F【4】,有助于获得具有三维结晶堆积特征的非稠环受体凝聚态结构,分别实现了超过15% PCE的NFREA OSCs。但与稠环受体相比较,非稠环受体尽管有着相似的能级、吸光范围,其太阳电池PCE低于稠环受体太阳电池。


2.文献简介


近日,浙江大学李昌治教授课题组报道了非稠环电子受体(L1和L2),研究发现氯取代的二苯胺侧基可有效增加光伏分子间相互作用,促进分子在凝聚态中形成紧密井字形三维结晶堆积,同时调控氯代数目可精细调节分子的光电特性和凝聚态堆积,从而优化光伏薄膜的激子和电荷动力学过程,成功实现了效率为16.2%的有机太阳电池,达成了当前基于NFREA OSCs的最高效率,与经典FREA OSCs相媲美。此外,这类太阳电池器件在一个太阳当量照射下(无UV过滤)表现出优异的光稳定性,线性外推T80寿命可达17241个小时。


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图1.分子结构、光谱性质和相关器件光伏性能参数


如图1所示,非稠环电子受体中引入不对称的氯化二苯胺侧基可增加从主链到侧基的极化,对分子间电荷分离可能会产生有益影响(图1a-d)。调控氯代数目可精细调节光伏分子的光电特性,相比于L1分子,L2吸收光谱红移,且摩尔吸光系数增强;结合略微上移的LUMO能级,L2相关器件实现了23.86 mA cm-2的电流密度与0.89 V的光电压(图1f)。与具有四个氯原子的对称的L1相比,具有甲基取代一半氯原子的不对称氯化受体L2可以同时提高电流密度和光电压,从而实现更高性能的OSCs(图1h-i),基于PM6:L2的器件实现了16.2%PCE,高于基于PM6:L1的器件(PCE为15.4%)。相较于L1, L2相关器件展现出较优异的光稳定性。


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图2.L1和 (f-h)L2的单晶结构与堆积特征


单晶衍射表明(图2),L1与L2均能形成井字形的三维结晶堆积。氯代二苯胺侧基可通过分子间氯氢相互作用,促进相邻分子组装成十字互锁结构,形成致密堆积。调控氯代数目可调节分子间相互作用力,使得不对称L2分子呈现出更好的分子平面性与更紧凑的分子间堆积。此外,瞬态吸收(TA)光谱表明PM6:L2共混膜中具有更快的空穴转移过程。这些结果表明不对称氯化共轭芳基侧链可以有效调谐光伏受体分子的光电性质与凝聚态堆积,最终提高其光伏性能。


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3.器件光伏性能测试


3.文献总结


综上,该工作发展了两种高性能的非稠环电子受体分子,通过探索光伏分子结构和凝聚态堆积对光电过程的影响关系,对于发展高性能低成本光伏分子的设计新策略具有一定积极意义。相关研究成果最新发表于国际期刊《Angewandte Chemie International Edition》上,题为“Unsymmetrically Chlorinated Non-Fused Electron Acceptor Leads to High-Efficiency and Stable Organic Solar Cells”。浙江大学马德力博士和博士研究生张倩倩为论文共同第一作者,李昌治教授为通讯作者,本研究得到了国家自然科学基金和科技部重点研发计划项目等资助。

本文关键词:有机太阳能电池,非稠环受体,结构设计,分子堆叠,形貌调节。

参考文献:

【1】Z. -P. Yu, Z. -X. Liu, F. X. Chen, R. Qin, T. -K. Lau, J. L. Yin, X. Kong, X. Lu, M. Shi, C. -Z. Li, H. Chen, Nat. Commun. 2019, 10, 2152;

【2】T. -J. Wen, Z. -X. Liu, Z. Chen, J. Zhou, Z. Shen, Y. Xiao, X. Lu, Z. Xie, H. Zhu, C. -Z. Li, H. Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 12964-12970.

【3】L. Ma, S. Zhang, J. Zhu, J. Wang, J. Ren, J. Zhang, J. Hou, Nat. Commun. 2021, 12, 5093;

【4】X. Wang, H. Lu, Y. Liu, A. Zhang, N. Yu, H. Wang, S. Li, Y. Zhou, X. Xu, Z. Tang, Z. Bo, Adv. Energy Mater. 2021, 11, e2102591.


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