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上新丨富勒烯受体PCBM系列的经典之作

发表时间:2021-02-26 16:03作者:知研科技























有机太阳能电池(OSC)以其低成本,重量轻,原料丰富,溶液可加工性和大面积制造等优点迅速进入人们的视野,进而受到越来越多的关注。聚合物OSC材料吸收光强能力强,吸收深度只有几百纳米,且材料可以在柔性基底上进行溶液处理,从而可以实现快速和廉价的制造工艺。目前,大量的研究致力于聚合物OSC器件和材料的设计和改进,这也使得相关OSC的效率得以迅速提高,目前已经超过了18%。事实上,聚合物OSC主要是利用共轭聚合物给体和富勒烯或非富勒烯受体作为光活性层直接将太阳能转变为电能的器件。这其中,富勒烯是相对较早被开发和完善的一类受体材料。


图1:聚合物OSC的工作原理


1992年,Sariciftci等人首次发现,将共轭聚合物与富勒烯C60混合后,用光激发能够产生高效、迅速的电子转移现象[1]。研究人员以PPV的衍生物(MEH-PPV)作为给体,富勒烯C60作为受体,这是第一次将C60作为受体材料应用到双层结构的太阳能电池中。C60具有极高的电子亲和势和电子迁移率,使得聚合物材料吸光后产生的电子可以极快地转移到C60上。这一激子解离过程发生在聚合物和C60界面处,解离后的电荷不易在界面处再发生复合,解离效率接近100%。然而实验中所得器件的光电转换效率较低,主要是由于C60的在成膜时容易结晶而且在有机溶剂中溶解度有限,严重影响薄膜质量。但是也是至此以后,富勒烯这种典型的电子受体材料,受到了科研工作者们的广泛关注,在接下来的短短几年中便得到迅速的发展。而后,大量富勒烯衍生物相被设计合成出来,并且展现了良好的电子受体性质,其中最典型的和最常用的当属PC61BM和PC71BM等。


图2:PC61BM,PC71BM结构示意图


1995年,René A. J. Janssen等人报道了C60的苯基丁酸甲酯衍生物PC61BM。这种独特的碳笼修饰,极大地提高了富勒烯在有机溶剂中的溶解度[2]。PC61BM的电子迁移率较高,达到了1.4×10−3 cm2 V−1 s−1 ,同时它还具有优良的热稳定性。与P3HT混合后制备的OSC器件,工艺经优化后光电转换效率可达4-5%,这在当时已经是很大的突破。2003年,该研究团队又合成出了C70的苯基丁酸甲酯衍生物PC71BM[3]。除了在可见光区有较强的吸收,PC71BM还具有和PC61BM近似的LUMO能级,更高的电子迁移率(6.6×10−2 cm2 V−1 s−1),在有机溶剂中溶解性和成膜性更为优越。研究人员随即将PC71BM与MDMO-PPV混合制备出本体异质结OSC,结果显示,该器件比基于MDMO-PPV:PC61BM的器件相比,开路电压和填充因子没有明显的变化,但是短路电流提高了近50%,因此光电转换效率达到了3%。也正因此,PC71BM后来居上,随即开发基于PC71BM的OSC的光伏性能往往略优于基于PC61BM的OSC。


图3:基于PM6:PM7:Y6:PC71BM的四元混合OSC


事实上,虽然现在已经开发出各种性能优异的非富勒烯的小分子受体,如Y6等,但是对于PC61BM和PC71BM来说,还是有很多用武之地,比如在制备多元OSC器件中经常被用来作为添加成分,以此来获得更高性能。2021年伊始,上海交通大学刘烽等人就最新制备出了基于PM6:PM7:Y6:PC71BM的四元混合OSC,其效率突破了18%,并且该器件具有出色的稳定性,在1000 小时光照后,效率仍能保持初始值的81%[4]。在这个体系中,PC71BM与基础PM6:Y6共混物相容性良好,同作为一种受体,其LUMO能级略高于Y6,以此可以提供级联能级排列以改善电子传输并提高效率。这种四元混合策略多种组成成分可以微调变化,从而优化器件特性,最终提高光电转换效率。该工作最终发表在国际顶级期刊《Nature Communications》上。


鉴于以上的各种研究成果和极具价值的应用前景,PC61BM和PC71BM应该得到可与它们的母体分子C60和C70相比拟的深入研究,从而进一步挖掘出未知的作用和价值。


参考文献:

[1] Science, 1992, 258, 1474-1476.

[2] J. Am. Chem. Soc. 1995, 117, 1, 544–545.

[3] Angew. Chem. Int. Ed. 2003, 42, 3371-3375.

[4] Nat. Commun. 2021, 12, 309.


文献地址:

[1] https://doi.org/10.1126/science.258.5087.1474

[2] https://doi.org/10.1021/ja00106a068

[3] https://doi.org/10.1002/anie.200351647

[4] https://doi.org/10.1038/s41467-020-20580-8


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