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中国科学院朱晓张教授团队 Joule:通过非富勒烯电子受体的选择性核心氟化实现19.7%效率的二元有机太阳能电池

导语:开发具有简易的工作机制和制造工艺的高性能二元有机太阳能电池(OSCs)是促进OSCs商业应用的迫切需要。尽管末端氟化已被广泛应用于获得高效的非富勒烯受体(NFAs),但很少探索核心氟化。


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1.前言回顾


开发具有简易的工作机制和制造工艺的高性能二元有机太阳能电池(OSCs)是促进OSCs商业应用的迫切需要。尽管末端氟化已被广泛应用于获得高效的非富勒烯受体(NFAs),但很少探索核心氟化。在过去的十年里,OSCs的发展取得了显著进展,这得益于从富勒烯受体到非富勒烯受体(NFAs)的范式转变。已经提出了在中心单元、侧链和端基上的各种分子设计策略,以精细地调节NFA的电子性质和聚集行为,从而实现优异的光伏性能。ITIC和Y6等具有受体-给体-受体(A-D-A)或受体-(给体-受体’-给体)-受体(A-DA’-D-A)结构的NFA,由于其广泛而强的吸收、适当的能级和良好的结晶度而受到广泛关注。其中,A-DA’-D-A型NFA表现出新月形的分子几何形状,可以诱导分子间紧密堆积以形成3D网络,从而实现有效的电荷传输和制造高效的OSC。尽管取得了这些令人鼓舞的成就,到目前为止,最先进的效率主要是三元OSC,其材料选择繁琐,形态调控复杂。


2.文献简介


基于此,中国科学院朱晓张教授团队采用喹喔啉的结构膨胀性,合成了一系列具有可调光电和聚集性能的NFAs,AQx-nF(n=0–4,表示核上的氟原子数)。AQx-2F不仅提供了适当的能量偏移和结晶度来平衡电荷产生和复合,而且对于具有有利的激子/电荷载流子动力学的纤维形态也表现出改进的偶极矩和3D网络填充。这些特征产生了19.7%的卓越光电转换效率(PCE),这是有史以来报道的二元OSC的最高值。其一系列工作强调了核心氟化的重要性,为设计更高效的NFA以获得更高性能的OSC提供了见解。


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图1. 具有不同氟化核的AQx-nF受体的分子设计

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图2. 基态偶极矩(μg)方向的DFT计算结果

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图3. C) AQx-nF受体的能级图D)薄膜中AQx-nF受体的吸收光谱。E) 纯膜在平面外方向上的晶体相干长度(CCLs)和π-π堆叠距离。F) 俯视图和侧视图中AQx-2F的单分子学结构(原子之间的距离标记为红色,单位为A˚。估计的标准偏差用Olex2测量)G) AQx-2F的单晶堆积图和二聚体构型

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图4. A)最佳器件的J-V曲线。B) AQx-nF受体的光伏参数的变化。C) 文献和此工作中二进制OSC的PCE总结。D)最佳器件的EQE曲线。E) 详细的能量损失。F)对应设备的EQEEL模式

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图5. (A) 五个器件的光电流(Jph)与有效电压(Veff)曲线。(B) 开路电压(Voc)与光强的关系曲线。(C) Jsc与光强的关系曲线。(D) 瞬态光电流(TPC)衰减动力学曲线。(E) 电荷密度(n)与开路电压(Voc)的关系。(F) 载流子寿命与电荷密度(n)的函数。(G) 作为电荷密度(n)的函数的重组系数。(H) 相对介电常数作为通过阻抗谱测量的频率的函数。虚线图数据是平均值,阴影部分是误差值。(I) Mott-Shockley图(虚线表示线性拟合)

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图6. (A) D18:AQx-2F共混膜的TA光谱的彩色图。(B) D18和AQx-2F在共混膜和纯AQx-2F的膜中的TA动力学显示光诱导HT过程。(C) 空穴转移(HT)速率和共混膜的效率。(D) 给体GSB(600nm)的动力学曲线。(E) 通过对不同混合膜的双指数拟合获得的激子动力学时间。(F) 共混膜的PL猝灭效率


3.文献总结


总之,利用Qx的结构可膨胀性,我们设计并合成了一系列NFAs,AQx-nF,系统地研究了核心氟原子数对光电性能、聚集行为和器件的影响性能。类似于端基氟化的效果,氟原子的加入提供了能级的逐渐降低和结晶度的增强。更深的能级有利于通过提供足够的驱动力来形成有效的激子离解,但可能导致更大的能量损失。良好的结晶能力有助于形成共混膜的良好形态;过度聚集将导致不适当的相分离。由于中等驱动力和有利的纳米形态的协同影响,AQx-2F在电荷产生和复合之间进行了权衡。与端基氟化的效果不同,AQx-nF受体随着中心氟原子的引入而表现出增加的带隙。AQx-4F呈现出明显的蓝移吸收,导致混合物的相对不希望的光收获。此外,基于单晶结构,偶极矩呈上升趋势,AQx-2F表现出最高的基态偶极矩和偶极矩差,这有利于形成有利的纳米形态。单晶X射线分析还表明,AQx-2F具有平面分子骨架,可以通过紧凑的π-π堆叠形成紧凑的3D电荷传输通道,这对于高效受体来说是合适的。考虑到分子修饰引起的各种光电和聚集特性,进一步分析了变化的形态和物理机制,以很好地说明不同的器件效率。通过添加更多的氟原子,混合物中的光滑表面变为粗糙表面。在基于AQx2F的共混物中可以发现具有适当尺寸的相分离的有利纤维形态。TA光谱表明,D18:AQx-2F在所有共混物中表现出最高的激子扩散和HT效率,极大地改善了JSC和FF。D18:AQx-2F二进制设备实现了创纪录的19.7%的PCE。我们对氟化性能关系的研究结果表明,精确操纵π核中的氟功能化对优化光电性能、膜形态和激子/电荷动力学具有重要意义。基于Qx的高效NFA的前景广阔。相关研究成果最新发表于国际知名期刊《Joule》上,题为“19.7% efficiency binary organic solar cells achieved by selective core fluorination of nonfullerene electron acceptors”。


本文关键词:选择性核心氟化;激子动力学;二元有机太阳能电池
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