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江西师大陈义旺&廖勋凡AM:三元聚合和区域异构策略构建高效三元聚合物给体,实现高性能有机太阳能电池

导语:有机太阳能电池(OSCs)作为一种新能源技术,因其清洁、轻便、低成本、灵活和大规模印刷等独特优点而备受关注。


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1‍.前言回顾


有机太阳能电池(OSCs)作为一种新能源技术,因其清洁、轻便、低成本、灵活和大规模印刷等独特优点而备受关注。由于Y系列非富勒烯受体和宽带隙给体聚合物的蓬勃发展,OSCs的功率转换效率(PCE)已经提高到18%以上。目前,最具代表性的宽带隙给体聚合物之一是PM6,它由交替的给电子-受电子(D-A)单元组成,当与Y系列受体匹配时,可以实现非常高的性能。然而,基于PM6的OSCs的光伏参数仍有很大的改进空间,特别是开路电压(VOC)和填充因子(FF),与无机太阳能电池相比仍有一定的差距。一般来说,VOC主要由给体的HOMO能级和受体的LUMO能级决定,而FF与活性层的形貌密切相关。因此,VOC和FF可以通过调节给体和受体之间的分子能级和混溶性来进一步改善。


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图1.分子结构与设计策略

2.文献简介


在本工作中,江西师范大学陈义旺教授、廖勋凡教授研究团队设计并合成了两种新型给体聚合物结构单元TTO-Br和TTI-Br,从而开发了一系列D-A1-D-A2型三元共聚物(PM6-TTO和PM6-TTI),并详细研究了Cl区域异构化对分子内/分子间相互作用、形貌对光伏性能的影响。“O”和“I”分别指噻吩单元中的Cl原子相对于中心核为“外侧”和“内侧”。两对吸电子基团(酯基和氯原子)的协同作用成功地降低了聚合物的能级,保证了更高的VOC。此外,通过对密度泛函理论(DFT)计算、温度依赖性吸收和活性层形貌的系统研究,研究人员发现不同的Cl取代基位置显著改变了分子平面度和静电势(ESP)。这是由于Cl原子的空间位阻效应,导致给体和受体之间不同的分子聚集行为和混溶性。与3位取代的TTI相比,在噻吩4位具有Cl的TTO单元具有多个S...O非共价相互作用、更多的正ESP和更少的异构体结构。


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图2.构建单元与给体聚合物的分子性质

因此,与PM6-TTI-10相比,三元共聚物PM6-TTO-10(具有10%的TTO含量)在共混膜中表现出更好的分子共面性、更强的结晶度、更明显的聚集行为和适当的相分离,有助于更有效的激子解离和电荷转移,以及较弱的双分子复合。因此,基于PM6-TTO-10:BTP-eC9的OSCs器件实现了18.37%的最佳PCE,VOC增加到0.86 V,短路电流密度(JSC)增加到26.80 mA/cm2,FF高达79.7%,这明显优于基于PM6和PM6-TTI-10的器件。值得注意的是,18.37%的PCE和79.7%的FF是迄今为止报道的基于三元共聚物OSCs的最高值。上述结果表明,通过调节Cl取代位置可以明显改变ESP,这会影响分子内/分子间的相互作用,然后改变共混膜的形貌,最终改变器件性能。此外,这项研究还表明,TTO是构建高性能OSCs三元共聚物供体的一种很有前景的构建单元。

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3.不同器件的光伏性能比较

3.文献总结


综上,该工作为高性能给体聚合物提供了新的选择,并展示了新的分子设计策略。相关研究成果最新发表于国际顶级期刊《Advanced Materials》上,题为“Terpolymerization and Regioisomerization Strategy to Construct Efficient Terpolymer Donors Enabling High-Performance Organic Solar Cells”。


本文关键词:有机太阳能电池,给体聚合物,三元聚合,静电势,混溶性,分子设计。


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