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广西大学阚志鹏课题组AFM:卤代苯固体添加剂诱导非富勒烯受体分子有序和相分离,提升OSCs器件PCE

导语:与硅基太阳能电池、钙钛矿太阳能电池相比,本体异质结(BHJ)有机太阳能电池(OSCs)因其具有低成本、可溶液处理、柔性和环保的太阳能电池器件的潜力而备受关注。随着对材料设计、器件制备方法、光活性层形态学和物理机制的深入了解,近年来OSCs的功率转换效率(PCE)得到了逐步提高。


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广西大学阚志鹏教授Adv. Sci.:氮-溴混合界面层“双偶极”有效增强有机光伏电池的电荷提取和降低漏电流

广西大学阚志鹏教授Adv. Sci.:固体添加剂联合顺序沉积法调控光伏活性层垂直相分离实现18.5%效率的有机太阳能电池


1.前言回顾


与硅基太阳能电池、钙钛矿太阳能电池相比,本体异质结(BHJ)有机太阳能电池(OSCs)因其具有低成本、可溶液处理、柔性和环保的太阳能电池器件的潜力而备受关注。随着对材料设计、器件制备方法、光活性层形态学和物理机制的深入了解,近年来OSCs的功率转换效率(PCE)得到了逐步提高。特别是里程碑式的非富勒烯受体Y6为代表的Y系列近红外受体材料的设计和合成,将OSCs的PCE推至20%:实验室中单结OSCs的PCE已接近20%(认证为19.92%),串联OSCs的PCE达到了20.6%(认证为20.3%),这些突破性进展为有机光伏产业化应用带来了曙光。


OSCs光活性层薄膜的制备是整个器件的核心,活性层的形貌调控对OSCs性能至关重要。挥发性卤代苯固体添加剂(即:“苯环和卤素”结合的固体添加剂)策略已被证明是能够精细调控OSCs水平及垂直方向的相分离尺度,进一步提升OSCs器件的性能(Adv. Sci., 2023, https://doi.org/10.1002/advs.202303150;ACS Appl. Mater. Interfaces, 2023, https://doi.org/10.1021/acsami.3c07350)。然而,挥发性卤代苯固体添加剂与光活性层之间发生了怎样的相互作用以及这种相互作用是“同时调控给体和受体”还是“单一调控给体或者受体”仍然存在争议。


2.文献简介


有鉴于此,近日广西大学物理科学与工程技术学院阚志鹏教授研究团队与香港理工大学(简称PolyU)殷骏教授团队、韩国浦项科技大学(简称POSTECH)Kilwon Cho教授研究团队、四川大学李鸿祥开展合作,重点研究了三种具有对称结构的挥发性卤代苯固体添加剂(即:1, 3, 5-三氯苯(TCB)、1, 3, 5-三溴苯(TBB)和1, 3, 5-三碘苯(TIB))与OSCs光活性层(PM6:Y6)内分子间的相互作用。密度泛函理论(DFT)、原子力显微镜(AFM)、透射电子显微镜(TEM)、 GIWAXS和GISAXS测试分析表明:添加剂能与非富勒烯受体相互作用形成卤键,改变二聚体的主链距离,增强受体分子的有序堆积,增加相纯度和相大小,并诱导形成理想的“给体-受体”相分离,有利于高效的载流子传输和电荷提取。


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图1:(a)PM6、Y6、TCB、TBB和TIB化学结构。(b-c)Y6和PM6:Y6分别在对照、TCB、TBB和TIB薄膜中的归一化吸收光谱。(d-g)有无固体添加剂处理的Y6二聚体计算。(h-o)有无固体添加剂处理的Y6薄膜的TEM和二维GIWAXS图。


在固体添加剂和热退火的作用下,吸收光谱显示Y6吸收区表现出明显的红移特征,表明Y6薄膜的聚集模式发生变化。基于此,采用密度泛函理论(DFT)对固体添加剂对Y6二聚体的聚集的影响分析,发现固体添加剂在热退火前可停留在两个Y6分子间形成卤键,改变二聚体的主链距离,增强Y6分子的有序堆积。Y6薄膜聚集的变化也在AFM、TEM和GIWAXS测试数据中得到了进一步证实。


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图2:器件光伏性能

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图3:PM6:Y6器件有无添加剂的实验和拟合EQE谱


OSCs光活性层薄膜形貌的改变通常导致器件性能变化,为了探究固体添加剂对太阳能电池器件光伏性能的影响,制备了ITO/PEDOT:PSS/Active Layer/PDIN/Ag正置结构的器件。结果显示,经过固体添加剂和热退火处理的OSCs表现出更高的载流子迁移率、更快的电荷提取、更长的载流子寿命和更少的非孪生复合,从而极大地提高了器件性能。当使用TBB作为添加剂时,我们实现了17.9%的PCE,同时VOC为837 mV,JSC为27.3 mA cm-2,FF为78.3%。此外,TBB添加剂增强了器件的稳定性和可重复性,对Y6衍生物受体表现出显著的普适性,二元PM6:BTP-eC9实现了18.2%的PCE,二元PM6:L8-BO实现了18.8%的PCE。


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图4:有无固体添加剂处理的PM6:Y6共混膜的TEM和二维GIWAXS图


3.文献总结


综上,本文研究了具有共轭苯环的挥发性卤代苯固体添加剂(TCB,TBB,TIB)在挥发过程中对PM6:Y6组成的光活性层形貌的影响。固体添加剂可以与非富勒烯受体(Y6,BTP-eC9,L8-BO)相互作用形成卤键,改变二聚体的主链距离,诱导形成适当的“给体-受体”相分离,从而使器件性能和稳定性同步提升。这项工作有助于更好地理解挥发性卤代苯固体添加剂与非富勒烯受体的相互作用机制,更深入地了解高效挥发性固体添加剂的结构设计,进一步为更理想型挥发性固体添加剂的开发和设计提供理论和实验支持。相关研究成果最新发表于国际知名期刊《Advanced Functional Materials》上,题为“Impact of Intermolecular Interactions between Halogenated Volatile Solid Additives and the Nonfullerene Acceptor in Organic Solar Cells”。


本文关键词:挥发性卤代苯固体添加剂;卤键;载流子扩散距离;非富勒烯受体。


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