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华侨大学谢立强&魏展画Adv. Energy Mater:降低烷基铵钝化分子的表面反应性,实现高效钙钛矿太阳能电池

导语:有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿太阳能电池由于其高效、低成本和简单的制备工艺,因此吸引了大多科研者的极大兴趣。为了使钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率(PCE)能够有所提高,他们设计出了多种方法,如添加剂工程、界面工程和表面钝化,最终使PCE从最初的3.8%提高到了26%的认证效率。


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1.前言回顾


有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿太阳能电池由于其高效、低成本和简单的制备工艺,因此吸引了大多科研者的极大兴趣。为了使钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率(PCE)能够有所提高,他们设计出了多种方法,如添加剂工程、界面工程和表面钝化,最终使PCE从最初的3.8%提高到了26%的认证效率。然而,PSCs界面处的非辐射复合是限制器件效率和稳定性的关键问题。一般条件下,用于表面钝化的材料主要包括:路易斯酸、路易斯碱、2D钙钛矿和有机铵盐等。其中,最先进的表面钝化方法是利用烷基卤化铵去抑制PSCs的非辐射复合,但它们较高的表面反应性也会导致其转化成2D钙钛矿,这就大大限制了PSCs的钝化效果和电荷传输。


2.文献简介


近期,有一部分人开始研究非卤化物分子阴离子在制备高效PSCs中的作用。例如,与卤素离子相比,非卤化物分子阴离子与Pb具有更强的配位作用。通过使用非卤化物分子阴离子取代部分的卤素离子可以同时提高薄膜质量、器件的PCE以及稳定性。


基于此,华侨大学发光材料与信息显示研究院的谢立强和魏展画等人选择了与Pb2+的配位能力更强的HCOO−作为阴离子,从而降低烷基铵盐在3D钙钛矿上的表面反应性。他们合成了1-萘甲基甲酸铵的非卤化物离子盐(NMACOOH),并研究了其对甲脒基钙钛矿的钝化作用。将NMACOOH钝化后,所获得的最佳器件的PCE可达24.75%,VOC可达1.19V,远高于PCE为22.46%和VOC为1.10V的对照器件。此外,使用NMACOOH钝化后的器件还显示出较好的稳定性,在湿度≈10%的空气中储存1800小时后,可以保持大于98%的初始效率。此外,使用NMACOOH钝化后的PSCs也表现出较好的操作稳定性,在阳光照射的条件下,跟踪其最大功率点(MPP)658小时后,依旧可以保持83%的初始效率,而对照的PSCs则在45小时后就恢复了80%的初始效率。


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图1. (a) SEM图像; (b)稳态光致发光光谱 (PL) ; (c) 对照的时间分辨光致发光;   (d)氦气Iɑ二次电子截止的(21.22eV)光谱和对照的价带; (e) 对照的能级图


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图2. 相关特性表征:对照、使用NMAI处理过的PSCs以及NMACOOH处理过的

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图3. (a) PSCs的PCE分布; (b) J-V曲线 (PL) ; (c) 在最大功率点时的稳态功率输出;   (d)在照明功率为100 mW cm−2的MPP下进行的长期稳定性试验


3.文献总结


总之,该课题组设计并合成了一种新型的具有非卤化物分子阴离子的大体积有机铵盐NMACOOH,其可用于对钙钛矿膜进行表面改性。与I−相比,烷基盐的表面反应性相对较低,因此达到了提高器件的缺陷钝化效果和热稳定性的目的。其次,NMACOOH盐可以与钙钛矿表面的残余PbI2进行相互作用,形成PbI2:NMACOOH加合物,从而阻碍深能级金属Pb0陷阱态的形成。同时,加合物的阴离子还可以通过氢键与有机阳离子之间的相互作用,进一步的提高钙钛矿膜的稳定性。结果表明,该课题组制备出的PSCs具有24.75%的冠军效率和1.19V的高VOC。相比对照和NMAI钝化器件来说,NMACOOH钝化器件具有更好的热稳定性、操作稳定性和环境稳定性。相关研究成果最新发表于国际知名期刊《Advanced Energy Materials》上,题为“Reducing the Surface Reactivity of Alkyl Ammonium Passivation Molecules Enables Highly Efficient Perovskite Solar Cells”。


本文关键词:表面钝化;非辐射复合;钙钛矿太阳能电池;非卤化物分子阴离子


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